Development of Improved Heat Resistant Bags Based on Compostable plastic

Abstract

The current heat-resistant bags used for food packaging are single-use plastic. After use, they are often buried or incinerated together with other waste. Additionally, the plastics used to produce these bags, such as High density Polyethylene (HDPE) and Polypropylene (PP), are not biodegradable. In this research, the idea is to develop heat-resistant bags using biodegradable polymers, including Polybutylene Succinate (PBS), Polylactic Acid (PLA), and Poly(butylene adipate-co-terephthalate) (PBAT). Various properties, such as flow properties, mechanical properties, and heat resistance, are being developed for the blown film extrusion method to create prototype biodegradable heat-resistant bags. In this study, polymer blends of PLA/PBAT/PBS were prepared, both with and without the addition of reactive agents. The PLA/PBAT ratio was fixed at 50/50, while the PBS varied from 0-40%wt. The addition of reactive agents significantly improved viscosity of the blends due to cross-linking reactions, as confirmed by MFI and complex viscosity measurements. SEM analysis showed improved compatibility when reactive agents were added, evident from the reduced size of each phase. Tensile tests revealed that the PLA/PBAT/PBS blend exhibited ductile fracture behavior similar to PBS. when reactive agents were not added. In cases of non-reactive blends, insignificant differences in modulus can be observed but Tensile strength and Elongation at break increase with increasing PBS content. However, the addition of reactive agents led to an increase in tensile strength but a decrease in elongation at break. The heat distortion temperature (HDT) of the blends was close to the glass transition temperature (Tg) of PLA for all samples. DSC testing revealed that PLA does not crystallize during the cooling stage but cold crystallization during heating can be observed. The crystallinity percentage (%Xc) could only be calculated for PLA, as the peaks of PBS and PBAT overlapped. The blends with PBS had higher %Xc than PLA50PBAT50, reaching a maximum of approximately 20%. The addition of reactive agents resulted in a reduction in %Xc. The PLOM technique can identify the positions of each phase based on the different crystallization behaviors of each polymer. PBS was found to be located at the interface between PLA and PBAT, and an increased proportion of PBS in the blend led to a more homogeneous morphology, as indicated by the Flory-Huggins interaction parameter. Three formulas suitable for blown film extrusion: PLA40PBAT40PBS20P0.2B0.4, PLA35PBAT35PBS30P0.2B0.4, and PLA30PBAT30PBS40P0.2B0.4. Tubular and Champagne film processing were studied for comparative properties (DDR/BUR ratio of 37.57 and 5.2, respectively). Tensile tests showed that the tensile strength was higher in the machine direction (MD) than in the transverse direction (TD), and the TD tensile strength of Champagne films was higher than that of Tubular films, consistent with the calculated DDR/BUR values. Heat resistance testing involved two experiments. In the first experiment, the films were heated via an oven, resulting in increased shrinkage with higher temperatures, but reduced shrinkage with lower PLA content. Shrinkage also depended on the orientation in different directions. The second experiment involves filling a sample bag with hot water at different temperatures. The trend of shrinkage is similar to the first experiment, but noticeable deformation of the bags occurred at 90°C, indicating higher shrinkage percentages compared to heat via an oven. It is anticipated that PLA30PBAT30PBS40P0.2B0.4 is the most suitable for practical use or further development.

ถุงทนความร้อนที่ใช้บรรจุอาหารในปัจจุบันเป็นพลาสติกที่ใช้ครั้งเดียวแล้วทิ้ง หลังการใช้งานจึงมักถูกฝังกลบหรือเผาทำลายร่วมกับขยะอื่นๆ นอกจากนี้พลาสติกที่ใช้ผลิตถุงเหล่านี้มาจากปิโตรเลียมเบสพอลิเมอร์ที่ไม่สามารถย่อยสลายได้ทางชีวภาพ เช่น High density polyethylene (HDPE), Polypropylene (PP) เป็นต้น งานวิจัยนี้จึงมีแนวคิดที่จะนำพอลิเมอร์ที่สลายตัวได้ทางชีวภาพ ได้แก่ Polybutylene succinate (PBS), Polylactic acid (PLA), Poly(butylene adipate-co-terephthalate) (PBAT) มาพัฒนาสมบัติต่างๆ เช่น สมบัติการไหล, สมบัติเชิงกล และสมบัติทางความร้อน ให้สามารถขึ้นรูปด้วยวิธีการเป่าฟิล์ม (blown film extrusion) ทำเป็นต้นแบบถุงทนความร้อนที่สลายตัวทางชีวภาพได้ ซึ่งในงานวิจัยนี้ได้ทำการเตรียมพอลิเมอร์เบลนด์ทั้งแบบที่ไม่ติมและเติมสารรีแอคตีฟของ PLA/PBAT/PBS โดยให้สัดส่วนของ PLA/PBAT เป็น 50/50 ในขณะที่สัดส่วนของ PBS จะเพิ่มขึ้นตั้งแต่ 0-40 %wt จากการทดลองพบว่าการเติมสารรีแอคตีฟช่วยให้พอลิเมอร์เบลนด์มีความหนืดที่เพิ่มขึ้นอย่างมีนัยสำคัญ ยืนยันได้จากค่า MFI และ Complex viscosity ซึ่งอาจเกิดจากปฏิกิริยาการเชื่อมขวางกันของสายโซ่พอลิเมอร์ยืนยันได้จากการทดสอบ molau นอกจากนี้ผล SEM แสดงให้เห็นถึงความเข้ากันได้มากขึ้นเมื่อมีการเติมสารรีแอคตีฟ สังเกตได้จากขนาดของเฟสแต่ละเฟสที่เล็กลงอย่างเห็นได้ชัด ผลการทดสอบการดึงยืด (Tensile test) พบว่าพอลิเมอร์เบลนด์ PLA/PBAT/PBS แสดงการแตกหักแบบเหนียว (Ductile fracture) มีพฤติกรรมการดึงยืดคล้ายกับ PBS ซึ่งในกรณีที่ไม่เติมสารรีแอคตีฟพบว่าค่ามอดูลัสแตกต่างอย่างไม่มีนัยสำคัญ แต่พบว่า Tensile strength และ Elongation at break มีค่าเพิ่มขึ้นตามสัดส่วน PBS ที่เพิ่มขึ้น นอกจากนี้การเติมสารรีแอคตีฟช่วยให้ค่า Tensile strength เพิ่มมากขึ้น แต่มีค่า Elongation at break ที่ลดลง การทดสอบ HDT ชี้ให้เห็นว่าพอลิเมอร์เบลนด์ทีการเสียรูปที่ประมาณ Tg ของ PLA ทุกสัดส่วนการผสม การทดสอบ DSC พบว่า PLA ไม่สามารถตกผลึกได้ในขั้น cooling แต่จะเกิดผลึกในขั้นให้ความร้อน (cold crystallization) ซึ่งเปอร์เซ็นต์ความเป็นผลึก (%Crystallinity, Xc) สามารถคำนวณได้แค่ PLA เท่านั้น เนื่องจากพีคของ PBS และ PBAT มีการซ้อนทับกัน (overlap) โดยพอลิเมอร์เบลนด์ที่มี PBS เป็นองค์ประกอบมี %Xc สูงกว่า PLA50PBAT50 ซึ่งมีค่าสูงสุดประมาณ 20% นอกจากนี้การเติมสารรีแอคตีฟส่งผลให้ %Xc มีค่าลดลง เทคนิค PLOM สามารถนำสมบัติการตกผลึกที่แตกต่างกันของพอลิเมอร์แต่ละตัวมาใช้เพื่อระบุตำแหน่งของแต่ละเฟสได้ โดยจากการทดลองพบว่า PBS จะอยู่บริเวณผิวหน้า (interface) ระหว่าง PLA กับ PBAT และเมื่อสัดส่วนของ PBS ในพอลิเมอร์เบลนด์เพิ่มขึ้นจะทำให้สัณฐานวิทยามีความเป็นเนื้อเดียวกัน (homogeneous) มากขึ้น ซึ่งตำแหน่งของแต่ละเฟสยืนยันได้จากค่า Flory-Huggins interaction parameter สำหรับการขึ้นรูปถุงทนความร้อนพบว่ามีเพียง 3 สูตรได้แก่ PLA40 PBAT40PBS20P0.2B0.4, PLA35PBAT35PBS30P0.2B0.4 และ PLA30PBAT30PBS40P0.2B0.4 ที่มีสมบัติการไหลเหมาะสมสามารถนำไปขึ้นรูปได้ และในกระบวนการเป่าฟิล์มได้ขึ้นรูปแบบ Tubular และแบบ Champagne เพื่อเปรียบเทียบสมบัติกัน ซึ่งคำนวณค่า DDR/BUR ได้เป็น 37.57 และ 5.2 ตามลำดับ ผลการทดสอบ tensile พบว่า ค่า Tensile strength ในแนว MD สูงกว่าในแนว TD และพบว่าค่า tensile strength ในแนว TD ของฟิล์มที่ขึ้นรูปแบบ Champagne มีค่าสูงกว่าแบบ Tubular ซึ่งสอดคล้องกับค่า DDR/BUR ที่คำนวณได้ การทดสอบการทนความร้อนของฟิล์มมีสองการทดลอง การทดลองแรกเป็นการนำฟิล์มไปผ่านความร้อนในตู้อบ พบว่าฟิล์มเกิดการหดตัวมากขึ้นที่อุณหภูมิสูงขึ้น แต่การหดตัวจะลดลงเมื่อสัดส่วนของ PLA น้อยลง และการหดตัวขึ้นกับการจัดเรียงตัวในแต่ละทิศทาง ส่วนการทดลองที่สองเป็นการบรรจุน้ำร้อนที่อุณหภูมิต่างๆ พบว่าเปอร์เซ็นต์การหดตัวเป็นแนวโน้มเดียวกันกับการทดลองแรก แต่จะเห็นถุงเริ่มมีการเสียรูปที่อุณหภูมิ 90 ˚C ซึ่งเปอร์เซ็นต์การหดตัวที่คำนวณได้จากการทดลองนี้สูงกว่าฟิล์มที่ผ่านความร้อนในตู้อบ นอกจากนี้ผู้วิจัยคาดว่า PLA30PBAT30PBS40P0.2B0.4 เป็นสูตรที่เหมาะสมที่สุดที่จะนำไปใช้งานหรือเป็นสูตรตั้งต้นเพื่อพัฒนาต่อไป